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十周年案例展示

 

2011-2021,北京超级云计算中心成立十周年,这也是中国超算突飞猛进的十年。“云聚十载 智算未来”我们诚邀10万+科研工作者共同见证这十年的发展和成果。

 
 

 

        随着世界人口的持续增长和人类生活水平的显著提高,在过去的几十年中,能源消耗急剧增加。调查显示人类社会所使用的能量85%都来自于化石能源,这表明在不久的将来我们将面对严峻的能源短缺问题。

 

       据相关数据显示,目前全世界能源年总消费量约为134亿吨标准煤,其中石油、天然气、煤等化石能源占85%,大部分电力也是依赖化石能源生产的,而核能、太阳能、水力、风力、波浪能、潮汐能、地热等清洁能源的消费量仅占15%。并且,未来20年,化石能源仍将是全球最主要的能源,石油、煤炭的需求量仍将保持每年1.5%以上的增长量。

 

       化石能源的广泛应用在加快了经济增长的同时,对生态环境也造成了严重的破坏,当前,人类与自然最突出的矛盾之一就是温室气体CO2的排放造成了全球变暖这一严重的气候问题。

 

       近日,联合国政府间气候变化专门委员会(IPCC)发布的一份最新研究报告显示,全球变暖是如此严重又如此迅速。联合国秘书长古特雷斯表示,化石燃料燃烧和森林砍伐造成的温室气体排放“正在扼杀我们的星球”,并使几十亿人面临直接风险;全球变暖正在影响地球上的每个地区,其中许多变化已经不可逆转。

 

       科学家们认为,全世界必须在2030年之前完成全球碳排放量减半,并在2050年将碳排放量归零,否则根本无法实现将全球升温幅度控制在1.5摄氏度之内的目标。而气温一旦突破这个精心测算出的上限,就将给地球很多地区及整个人类带来灾难性的后果。

 

       面对严峻的环境和气候变化,全面放弃化石能源显然是不可能的,最起码现阶段是不现实的。那么,对于人类来说,大力发展太阳能、水力、风力等多种形式的新能源,降低化石能源的消耗,是寻求与自然共生,和谐发展的最佳途径。

 

人工光合系统变“碳”为宝

 

 

人工光合系统是一套将二氧化碳变废为宝的技术。人工光合系统是模拟自然界将太阳能转化为化学能,在光照条件下,光敏剂被激发,水分子在氧化中心被氧化成为氧气的同时释放出质子和电子,电子和质子转移到还原中心,二氧化碳在还原中心被还原成燃料或有用的化学品。人工光合系统代表了一种清洁、可持续的能量转换方法,该方法不仅能为社会的发展提供能量,转换过程也是清洁环保,无有害副产物的。

 

比如英国多所知名高校开展了一项研究就是通过人工光合系统制造生产出‘无碳’新能源——氢,这一能源可应用在新能源汽车和发电等领域。更有科学家指出,人工光合系统未来或将应用到火星的开发中。

 

而在国内,华中科技大学化学与化工学院廖荣臻教授课题组就人工光合系统展开了丰富的探索与研究。在这个过程中,课题组发现,为了实现可持续的化学转化,类似于还原的烟酰胺腺嘌呤二核苷酸磷酸酯(NADPH)的结构,二氢喹啉(DHQs)也是H2的潜在替代物。更为重要的是,1,2-DHQ作为通用的合成子,在生物活性分子、药物、天然产物等方面有着广泛的应用。它们可以通过C-H官能团化便利地地转化为复杂的有机结构,还可以实现不对称烯烃双官能团化和N-官能团化。苯的区域选择性催化氢化和对杂芳烃的转移加氢一直以来都得到了人们的广泛关注。在这一思路的指导下,可以直接获得所需的DHQ。目前,在将喹啉加氢生成四氢喹啉(THQs)反应方面已取得了重要进展,但迄今为止尚未发现直接生成DHQ的相关催化方法。催化获得1,2-DHQs的困难在于控制化学选择性和区域选择性,因为该反应始终会遭受反应活性更高的DHQ过度还原为THQ的困扰,因而将喹啉催化转化为DHQ极具挑战性。该领域的突破是近年来分别使用过渡金属催化剂或不含金属的有机催化剂,催化喹啉氢化硅烷化和硼氢化分别生成N-硅烷基化或N-硼化的1,2-DHQ。通过N-脱硅烷基或N-脱硼烷基保护可以作为合成1,2-DHQ的替代途径,但是,这样的氮保护/水解策略会遇到官能团相容性和复杂的纯化问题,因此开发一种直接合成1,2-DHQ的方法非常必要。

 

超级云计算助力“零”碳排放

 

北京超级云计算中心由中国科学院和北京市政府共建,依托中科院计算机网络信息中心建设。在2020年中国HPC TOP100榜单中,北京超级云计算中心A分区荣获中国超算TOP3,通用CPU算力第一。截止2021年7月,CPU总算力超20PFlops,CPU总核心数超50万核,服务用户超100000 +,有效的帮助国内科研用户降低成本,增效提速。

 

廖荣臻教授课题组采用北京超级云计算中心的超级计算机深入探索了铁-卟啉协同催化二氧化碳选择性还原反应的机理。计算结果显示,铁卟啉配合物的两步还原都发生在卟啉配体上,中心金属FeII 离子价态保持不变,铁卟啉配合物催化剂通过"铁-氮"协同作用催化二氧化碳的选择性还原。并且,卟啉作为氧化还原非无辜配体直接参与电化学还原可有效避免Fe0 物种的生成,从动力学上避免了FeII 与水溶液中的质子反应形成FeII-H 和产氢。(ACS Catal. 2020, 59, 6332 . https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.0c00559)

 

基于金属钴酶的"钴-酪氨酸"协同催化策略,廖荣臻教授课题组与山东大学王文光老师于Nature Communication(Nat. Commun. 2020, 11, 1249. https://www.nature.com/articles/s41467-020-15118-x)合作发表了"钴-酰胺配体协同催化合成1,2-二氢喹啉"的工作。研究人员利用北京超级云计算中心的超级计算机对反应机理进行了系统研究(图2)。计算结果表明,络合物催化剂的中心CoII离子与配体协同活化H3N?BH3,所得氢化物-质子物种(HCo-NH(H),Int2)随后作为氢源完成对喹啉底物的氢化。氢化反应的区域选择性由第二步氢原子转移决定,由于催化剂的氨基与底物之间形成的氢键具有一定的导向作用,因而形成1,2-氢化产物比1,4-氢化产物更有利

 

 

图2.钴-酰胺配合物协同催化喹啉半氢化反应的Gibbs势能图 (单位:kcal/mol)。

 

针对北京超级云计算中心在此次研究中的表现,廖荣臻教授表示,通过密度泛函理论计算探索反应机理和反应选择性,课题组利用北京超级云的计算服务达到了Intel(R) Xeon(R) CPU E5-2678 v3 @ 2.50GHz 的计算规模,对于铁-卟啉催化剂大体系计算,计算时间从三天缩短到了一天,性能提升了三倍,超算的高效计算功能在仿生金属-配体协同催化还原反应机制研究中起到了重要的作用。

 

 

 

仿生物功能催化兼具化学催化和生物催化双重优势,然而许多人工合成的仿生配合物往往没有催化活性或者活性很低,因此合理借鉴生物金属酶活性中心结构和催化机制是实现高效高选择仿生催化的关键。华中科技大学化学与化工学院廖荣臻教授课题组利用密度泛函理论深入研究仿生物酶金属-配体协同催化还原反应机理,在明确反应机理的基础上进一步阐明了仿生金属-配体协同催化高效和高选择性的分子机制。

 

 

 

图1.铁-卟啉配合物协同催化二氧化碳还原反应示意图。

 

此项研究,为实验化学家合成催化剂提供理论指导,帮助合成可大规模实际应用的催化剂,解决气候污染和能源短缺问题。

 

Zhang, Y.-Q.; Chen, J.-Y.; Siegbahn, P. E. M.; Liao, R.-Z. Harnessing Noninnocent Porphyrin Ligand to Circumvent Fe-Hydride Formation in the Selective Fe-Catalyzed CO2 Reduction in Aqueous Solution. ACS Catal., 2020, 10, 6332. https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acscatal.0c00559

 

Pang, M.-F.; Chen, J.-Y.; Zhang, S.-J.; Liao, R.-Z, Tung, C.-H.; Wang, W.-G. Controlled partial transfer hydrogenation of quinolines by cobalt-amido cooperative catalysis. Nat. Comm., 2020, 11, 1249.

https://www.nature.com/articles/s41467-020-15118-x

 

 

 

华中科技大学化学与化工学院教授廖荣臻介绍:

 

 2005年6月,本科毕业于北京师范大学,获得学士学位。2005年9月至2011年1月就读于北京师范大学物理化学专业,师从著名理论计算化学家刘若庄院士,获得博士学位。2007年1月至2010年10月,于瑞典斯德哥尔摩大学有机化学院学习,获得斯德哥尔摩大学有机化学博士学位。2011年2月至2012年12月,在德国马普煤炭研究所从事博士后研究。2013年1月至2014年12月在斯德哥尔摩大学有机化学系从事博士后研究。2014年12月至今在华中科技大学化学与化工学院担任教授。主要研究方向是均相催化和酶催化反应机理的理论研究。迄今为止,已在国际核心期刊发表SCI论文100余篇,SCI他引频次为2500余次,H因子为28。独立开展研究工作后,以第一/通讯作者在Angew. Chem. Int. Ed., Nat. Commun., ACS Catal., Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A., Chem. Sci., J. Catal., ChemSusChem, Chem. Eur. J., Inorg. Chem等国际知名期刊发表论文50余篇,他引频次超过700次。

 

北京超级云计算中心介绍:

 

北京超级云计算中心成立于2011年11月1日,由中国科学院和北京市政府共建,依托中科院计算机网络信息中心建设,运营主体为北京北龙超级云计算有限责任公司。在2020年中国HPC TOP100榜单中,北京超级云计算中心A分区以Linpack测试性能3.74PFlops,荣获2020 HPC TOP100榜单中国超算TOP3,通用CPU算力第一。

北京超级云计算中心以立足北京、辐射全国、构建国内领先、国际一流的信息化基础设施及公共服务平台为总目标,面向科学计算、工业仿真、气象海洋、新能源、生物医药、人工智能等重点行业应用领域,随需提供超级云计算服务,支撑全北京市的产业升级与科技创新,助力国家科技发展

 

 

 

 

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